Effiziente, lösemittelfreie Prozessierung polymerelektrolytbasierter Feststoffbatterien

Die vorliegende Dissertation widmet sich der Forschung im Bereich der Festkörperbatterien, deren Fokus bisher vorrangig auf der Entwicklung von Feststoffelektrolyten lag, um Herausforderungen in verschiedenen Festelektrolytklassen zu bewältigen. Der Schlüssel zur Entwicklung wettbewerbsfähiger Festkörperbatterien liegt nicht nur in höheren Energiedichten durch eine gezielte Materialentwicklung, sondern auch in kosteneffizienten Prozesstechniken im Vergleich zu konventionellen Lithium-Ionen-Batterien (LIB). Diese Arbeit präsentiert einen lösemittelfreien, skalierbaren Herstellungsprozess für Polymerelektrolyt-basierte Feststoffkathoden und -separatoren im Pilotmaßstab. Die innerhalb dieser Arbeit durchgeführten Studien umfassen eingehende Untersuchungen zur Kathodenproduktion für All-Solid-State-Batterien (ASSB), einschließlich der Identifizierung von Prozess-Struktur-Eigenschaftsbeziehungen, Prozessfenstern und -limitierungen. Durch adaptive Prozessentwicklung wurde dieser Prozess an die Anforderungen der betrachteten Materialsysteme angepasst. Das entwickelte Verständnis führte zu signifikanten Einsparungen in Prozesszeit, -kosten sowie zu einer erhöhten Produktqualität, was sich in einer verbesserten C-Ratenfähigkeit äußert. Die energetische Bewertung des entwickelten Prozesses zeigte eine Einsparung von 58,9 % im Vergleich zur konventionellen lösemittelbasierten Lithium-Ionen-Batterieproduktion. Der größte Einfluss auf den Energieverbrauch wurde für die entwickelte Prozessroute in der Prozesstemperatur identifiziert. Die elektrochemische Performance der ASSB-Systeme zeigte eine hohe Energie- und Leistungsdichte im Vergleich zu aktuellen Systemen, erfordert jedoch weitere Verbesserungen der Flächenkapazität und Verringerung ionischer Transportlimitierungen durch die Entwicklung alternativer Festelektrolytsysteme. Als vielversprechender Ansatz für alternative Festelektrolytsysteme wurden hybride Festelektrolyte aus Polymerelektrolyt und Thiophosphat- bzw. Oxidfestelektrolyten im Verbund mit einer lösemittelfreien, skalierfähigen Produktion untersucht. Es konnte keine Steigerung der elektrochemischen Eigenschaften für Oxid- und Thiophosphat-Füllstoffpartikel erzielt werden, bei rein mechanischer Einmischung in die Polymermatrix. Mittels Silanfunktionalisierung der Füllstoffpartikeloberfläche konnte durch Reduktion des Grenzflächenwiderstandes signifikant verbesserte elektrochemische Eigenschaften sowie eine erhöhte chemische Stabilität erreicht werden. Darüber hinaus wurde die Wichtigkeit eines auf die Anforderungen hybrider Festelektrolyte abgestimmten Füllstoffpartikeldesigns, vor allem hinsichtlich hoher Oberflächenleitfähigkeit, identifiziert. Abschließend wurde die Herstellung der entwickelten hybriden Festelektrolyte auf eine kosteneffiziente, nachhaltige Prozesskette übertragen, wobei die Qualitätsmerkmale wie die ionische Leitfähigkeit und minimale Restporosität weiter gesteigert wurden.