Formulierungs- und Dispergiertechniken für sulfidische Festkörperbatterien

Als zentrales Element der Elektromobilität entscheiden Batterien über Erfolg und Scheitern der Energiewende im Verkehrssektor. Da konventionelle Lithium-Ionen-Batterien die steigenden Anforderungen an Energie- und Leistungsdichte sowie Sicherheit langfristig nicht erfüllen können, bedarf es einer neuen Technologie: Sulfidische Festkörperbatterien offenbaren durch hohe ionische Leitfähigkeiten bereits bei Raumtemperatur sowie die Möglichkeit der skalierbaren Produktion großes Potential, konfrontieren jedoch gleichzeitig mit einer Vielzahl an Herausforderungen, die Gegenstand aktueller Forschung sind.

Diese Dissertation befasst sich mit der Entwicklung skalierbarer Prozessrouten zur Herstellung von Separator- und Kathodenschichten sowie mit der Untersuchung ihrer Rezepturen. Unter verfahrenstechnischen Gesichtspunkten werden der Einfluss einzelner Prozessparameter auf die Struktur der Produkte sowie deren Auswirkungen auf die Separator- und Elektrodeneigenschaften evaluiert. Gleichermaßen werden durch Veränderung von Art und Anteil der Komponenten Formulierungseffekte bewertet. Ziel sind neben der Fertigung einer eigenschaftsoptimierten Zelle das Erlangen eines übergeordneten Verständnisses für die Beziehungen zwischen den Herstellungsprozessen sowie den Strukturen und Eigenschaften der Separatoren und Kathoden.

Die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit legen dar, dass sowohl bei der Auswahl von Formulierungs- als auch Prozessparametern die Ausbildung einer komponentenbezogenen Struktur im Mittelpunkt steht. So erfordern Separatoren eine kompakte Kombination aus groben und feinen Partikeln einerseits zur Reduktion von Grenzflächenwiderständen, andererseits zur partikelübergreifenden Ionenleitung und Kohäsion. Kathoden hingegen profitieren von einer feinen Verteilung der Ruß- und Festelektrolytpartikel zur Elektronen- und Ionenleitung. Sie gewährleisten nicht nur die Erschließung der Aktivmaterialpartikel für die elektrochemische Reaktion, auch wirkt sich ein starkes Rußnetzwerk positiv auf die mechanische Integrität der Elektroden aus. Ebenfalls zu berücksichtigen ist die gegenseitige Beeinträchtigung der Leitadditiv- und Festelektrolytleitpfade in der Kathodenschicht. Während die beschriebenen Separatorstrukturen durch Einstellung scherarmer Prozessparameter erreicht wurden, wurde für die Prozessierung der Kathoden eine intensive Beanspruchung angestrebt. Für beide Komponenten konnte eine skalierbare Prozesskette etabliert werden, die das Dispergieren erstmalig durch Einsatz eines Intensivmischers und eines Doppelschneckenextruders bewältigt.

Die etablierte Prozesskette, die Erkenntnisse über den Einfluss von Rezeptur- und Prozessparameter sowie die davon ausgehenden Rückschlüsse auf Separator- und Kathodeneigenschaften erlauben eine gezielte Einstellung der Schichtstruktur. Neben wissenschaftlichem Verständnis wurde eine deutliche Steigerung der Zellperformance vor allem im Hinblick auf die Aktivmaterialausnutzung generiert.