Dynamics of anisotropic magnetic fluids : A study of barium hexaferrite nanoplatelet suspensions
In this work, the particle system consisting of ferrimagnetic barium hexaferrite (BaHF) nanoplatelets suspended in 1-butanol is studied. This system has been shown to develop a nematic phase in the field-free state at high particle volume fractions, mediated by the intricate balance of attractive and repulsive interactions. In the nematic phase, the molecular order is coupled to the magnetic order, due to the magnetic moment fixed to the basal plane of the platelets. This facilitates the realization of a ferromagnetic nematic material - a true liquid magnet.
Due to the magnetic nature of the particles, the study with magnetic characterization techniques is possible. This work focuses on the alternating current susceptometry (ACS), where the dynamic magnetic susceptibility spectrum is obtained. In this spectrum, the magnetic response of the particles to an oscillating magnetic field is acquired. Within this response, concentration-dependent and multifaceted effects are studied, ranging from the relaxation of single particles, to the onset of magnetic interparticle interactions at increased particle concentrations, to the self-assembly of particles. The latter can be induced by both increased attractive interactions and decreased repulsive interactions. The fixed magnetic moment leads to the dominance of the Brownian relaxation mechanism, allowing the determination of the field-dependent Brownian relaxation times. The application of theoretical models for various field configurations, and either including or neglecting magnetic dipole interactions yields the magnetic properties of the particles, such as magnetic moment and interaction parameter. In addition, the rotational diffusion properties are elucidated, which are strongly influenced by the particles shapes and their polydispersity.
Another possible characterization technique is the magnetic actuation of the particles and the subsequent measurement of optical properties of the samples in polarized optical microscopy (POM). In the context of this work, a magneto-optical measurement setup was therefore developed. This system combines a three-axial coil system and the corresponding current sources with a modular POM setup. The system offers various measurement modes, ranging from the generation of rotating and oscillating magnetic fields, with superimposed DC offset fields, to the measurement of the sample step response and the compensation of ambient
static magnetic fields. The optical response can be characterized by rotating polarizers and the transmitted intensity can be evaluated either by photodiodes, or by the combination of a long-distance microscope and a camera. The capabilities of the system were demonstrated by the example of the highly topical formation of stripe-like patterns in suspensions of BaHF nanoplatelets in 1-butanol.
Die Untersuchungen in dieser Arbeit fokussieren sich auf ein Partikelsystem bestehend aus ferrimagnetischen Bariumhexaferrit (BaHF) Nanoplättchen, welche in 1-Butanol suspendiert sind. Dieses System kann im feldfreien Zustand und bei hohen Volumenanteilen der Partikel eine nematische Phase entwickeln, welche durch ein komplexes Gleichgewicht von anziehenden und abstoßenden Wechselwirkungen stabilisiert wird. In der nematischen Phase ist die molekulare Ordnung an die magnetischen Ordnung gekoppelt, da das magnetische Moment in der basalen Ebene der Plättchen fixiert ist. Dies ermöglicht die Realisierung eines ferromagnetischen nematischen Materials - eines echten flüssigen Magneten.
Aufgrund der magnetischen Natur der Partikel ist die Untersuchung mit magnetischen Charakterisierungstechniken möglich. Diese Arbeit konzentriert sich auf die Wechselfeldsuszeptometrie (eng. alternating current susceptometry, ACS), bei welcher das dynamische magnetische Suszeptibilitätsspektrum gemessen wird. In diesem Spektrum wird die magnetische Reaktion der Partikel auf ein oszillierendes Magnetfeld erfasst. Dadurch ist es möglich, konzentrationsabhängige und vielfältige Effekte zu untersuchen, welche von der Relaxation einzelner Partikel über den Beginn magnetischer Wechselwirkungen bei erhöhten Partikelkonzentrationen bis hin zur Selbstorganisation von Partikeln reichen. Letzteres kann dabei sowohl durch erhöhte anziehende Wechselwirkungen als auch durch verringerte abstoßende Wechselwirkungen ausgelöst werden. Das fixierte magnetische Moment führt zur Dominanz des Brownschen Relaxationsmechanismus und ermöglicht die Bestimmung der feldabhängigen Brownschen Relaxationszeiten. Die Anwendung theoretischer Modelle für verschiedene Feldkonfigurationen und die Einbeziehung oder Vernachlässigung der magnetischen Dipolwechselwirkungen liefert die magnetischen Eigenschaften der Partikel, wie das magnetische Moment und den Wechselwirkungsparameter. Darüber hinaus werden die Rotationsdiffusionseigenschaften diskutiert, welche stark von der Form der Partikel und ihrer Polydispersität beeinflusst werden.
Eine weitere mögliche Charakterisierungstechnik ist die magnetische Anregung der Partikel und die anschließende Messung der optischen Eigenschaften der Proben mittels der Polarisationsmikroskopie (eng. polarized optical microscopy, POM). Im Rahmen dieser Arbeit wurde zu diesem Zweck ein magneto-optischer Messaufbau entwickelt. Das System kombiniert ein dreiachsiges Spulensystem und die entsprechenden Stromquellen mit einem modularen Aufbau eines Polarisationsmikroskops. Es bietet verschiedene Messmodi, welche von der Erzeugung rotierender und oszillierender Magnetfelder mit überlagerten DC-Offset-Feldern bis hin zur Messung der Sprungantwort der Probe und der Kompensation von statischen Magnetfeldern in der Umgebung reichen. Die optische Antwort kann durch rotierende Polarisatoren charakterisiert werden, und die transmittierte Intensität kann entweder durch Photodioden oder durch die Kombination eines „long-distance“ Mikroskops und einer Kamera ausgewertet werden. Die Möglichkeiten des Systems wurden an dem hochaktuellen Beispiel der Bildung von streifenförmigen Mustern in Suspensionen von Bariumhexaferrit Nanoplättchen in 1-Butanol demonstriert.
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