Resonant Light-Matter Coupling to Chiral Liquid Crystal Phases
Chirality is an essential property in sciences, e.g. in the fields of biology, chemistry, and physics. It provides insights in relation to symmetry and fundamental properties relevant for quantum optics, plasmonics and molecules. Due to its In the following thesis, we will follow the question under which conditions a strong light-matter coupling onto the chiral phase of matter can be established. We have used liquid crystals (LCs) as a model system for several reasons. In Chiral nematic LCs have a repetitive molecular arrangement after each pitch length, p. The optical properties are similar to photonic crystals, permitting a localization of circularly polarized light. Chiral nematic LCs have long-range To gain insight into the dispersion relation of possible quasi-particles involved in the light-matter interactions, we conduct scattering vector dependent Raman experiments in backscattering and transmission geometry. Here, we find evidence for roton-like quasi-particle (QP) contributions that we attribute to the transfer of OAM to the matter. Roton QPs are usually related to long-range dipole-dipole interactions competing with anisotropic short-range repulsion. They have been observed in dipolar Bose-Einstein condensates (BECs), suprafluid helium, and 3D meta-materials. Our observations are substantiated by transmitted laser power measurements at different magnitudes of OAM, where a noticeable decrease of the laser power is observed with right-handed circularly polarized light (RH CPL) carrying an OAM magnitude of l = 2. At the same excitation, roton-like QP behavior is observed in our Raman scattering data. We assign this laser power drop and roton-like dispersion to the resonant conditions between the helical wavefront of OAM with l = 2 and the helically arranged directors of the chiral nematic LC. Within this thesis, the properties of chiral nematic phases of LCs have been tailored by modifying the composition and by adding plasmonic and metallic nanoparticles. In this way, the pitch length has been exactly adapted to the excitation wavelength. Besides the evidence regarding OAM transfer to chiral nematic phase of LCs, our research also enables the distinction between contributions from spin angular momentum (SAM) and OAM within an inelastic light scattering process.
non-local properties, chirality is directly related to topology and the occurrence of phase factors in physics. Light carrying an orbital angular momentum (OAM) is also referred to as structured light, twisted light, vortex light or simply OAM light and offers ideal conditions for research on these topics. This is owed to its helical wavefront and tunable magnitude of orbital angular momentum.
particular, we are interested whether these material systems are capable of receiving or collecting OAM from light.
attractive dipole-dipole interactions that compete with short-range repulsive interactions. The chiral nematic phase of LCs has a high polarizability, anisotropic optical properties and show birefringence. These unique physical and optical
properties make this material system a perfect candidate to probe fluctuation processes by Raman scattering.
Chiralität ist eine wesentliche Eigenschaft in einigen Gebieten der Wissenschaften, z.B. in der Biologie, Chemie und Physik. Sie ermöglicht Einblicke in Bezug auf Symmetrie und fundamentale Eigenschaften der Materie, die wichtig sind für Quantenoptik, Plasmonik und Moleküle. Aufgrund ihrer nichtlokalen Eigenschaften steht Chiralität im direkten Zusammenhang mit der Topologie und dem Phasenfaktor. Licht mit einem Bahndrehimpuls (OAM - aus dem engl. Orbital Angular Momentum), häufig auch als "Stukturiertes Licht", "Twisted light", "Vortex Light" oder einfach "OAM Licht" bezeichnet, bietet ideale Untersuchungsbedingungen auf diesen Gebieten. Dies ist auf die helikalen Wellenfront und der variablen Größe des Bahndrehimpulses zurückzuführen. In der folgenden Arbeit gehen wir der Frage nach, unter welchen Bedingungen eine starke Licht-Materie-Kopplung etabliert werden kann. Aus mehreren Gründen haben wir Flüssigkristalle als Modellsystem verwendet. Insbesondere interessiert uns, ob dieses Materialsystem in der Lage ist, den Bahndrehimpuls aus dem Licht zu absorbieren. Chiral nematische Flüssigkristalle (LCs) haben eine sich nach jeder Pitchlänge, p, wiederholende Molekülanordnung. Ihre optischen Eigenschaften entsprechen photonischen Kristallen, welche eine Lokalisierung von zirkular polarisiertem Licht ermöglichen. Chiral nematische LCs verfügen über langreichweitige, anziehende Dipol-Dipol-Wechselwirkungen, die mit kurzreichweitigen, abstoßenden Wechselwirkungen konkurrieren. Chiral nematische LCs haben eine hohe Polarisierbarkeit und anisotrope optische Eigenschaften mit Doppelbrechung. Diese einzigartigen physikalischen und optischen Eigenschaften machen das Materialsystem zu einem perfekten Kandidaten für Untersuchungen von Fluktuationsprozessen mittels Raman Streuung. Um Einblicke in die Dispersionsbeziehung von möglichen Quasiteilchen aus Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Eigenschaften der chiral nematischen Phase von LCs durch Modifizierung der Zusammensetzung und durch Zugabe plasmonischer und metallischer Nanopartikel maßgeschneidert. Dadurch wurde die Pitchlänge exakt an die Anregungswellenlänge angepasst. Neben den Hinweisen auf einen Transfer von OAM des Lichtes auf die chiral nematische Phase von LCs ermöglicht diese Untersuchung ebenso die Unterscheidung zwischen Beiträgen von Spin- und Bahndrehimpuls (SAM und
der Licht-Materie-Wechselwirkungen zu bekommen, führen wir streuvektorabhängige Ramanstreu-Experimente in Rückstreu- und Transmissionsgeometrie durch. Hier finden wir Hinweise auf rotonartige Quasiteilchen, welche wir dem Transfer von Bahndrehimpuls des Lichtes auf die Materie zuordnen. Rotonen weisen Dipol-Dipol-Wechselwirkungen mit großer Reichweite auf, die mit anisotropen Dipol-Dipol-Wechselwirkungen konkurrieren. Sie wurden in dipolaren Bose-Einstein-Kondensaten (BECs), superflüssigem Helium und 3D-Metamaterialien beobachtet. Unsere Beobachtungen werden durch Laserleistungsmessungen in Abhängigkeit von Phase des OAM-Lichtes bekräftigt, in welcher eine starke Abnahme der Laserleistung bei rechtsdrehend zirkular polarisiertem Licht (RH CPL) mit einer OAM-Größe von l = 2 auftritt. Mit derselben Anregung wird auch das rotonartige Verhalten beobachtet. Wir führen diesen Laserleistungsabfall und die rotonartige Disspersionskurve auf die Übereinstimmung der helikale Wellenfront und der chiralen Struktur des LCs in der
chiral nematischen Phase zurück.
OAM) innerhalb des inelastischen Streuprozesses.
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