Experimentelle und simulative Ansätze zur Beschleunigung der Elektrolytbefüllung von Lithium-Ionen-Batterien
Ein besonders zeitkritischer Prozessschritt in der Batteriefertigung ist die Befüllung der Lithium-Ionen-Batterie mit flüssigen Elektrolyten. Das Einfüllen und die Absorption des Elektrolyten in die poröse Struktur des Elektrode-Separator-Verbundes sind mit hohen Durchlaufzeiten verbunden. Die hohen Durchlaufzeiten zeigen den Bedarf am Aufbau von Prozesswissen sowie der Erforschung und Modellierung neuer Technologien im Themenfeld. Gegenstand der Arbeit ist daher die Identifizierung und Evaluierung experimenteller und simulativer Ansätze zur Beschleunigung der Elektrolytbefüllung. Der erste Teil der Arbeit fokussiert den Einfluss des Kalandrierens auf die Befüll- und Wettingzeit großformatiger Lithium-Ionen-Batterien. Die impedanzspektroskopischen Untersuchungen zeigen einen Zusammenhang zwischen der aufgebrachten Flächenlast und der Wettingzeit. Durch das Kalandrieren kann die Wettingzeit um bis zu 43 % reduziert werden. Folglich ist das Kalandrieren eine geeignete Technologie zur Senkung der Prozesszeit bei der Elektrolytbefüllung von großformatigen Pouch-Zellen. Die experimentelle und simulative Abbildung des Evakuierdruckeinflusses beim Vakuuminfusionsverfahrens ist ein weiterer Untersuchungsgegenstand. Dafür wird ein Versuchsstand zur Vakuuminfusion zur Elektrolytbefüllung vorgestellt und die Wettingfront in Abhängigkeit vom Evakuierdruck untersucht. Die bei einem im Vergleich niedrigerem Evakuierdruck befüllten Zellen zeigen einen höheren Benetzungsgrad und ein schnelleres Voranschreiten der Benetzungsfront. Zur zeitoptimierten Auslegung des Vakuum¬infusionsverfahrens wird ein Modell zur Abbildung der Wettingfront über die Impulsbilanz übertragen. Das Modell kann den Einfluss des Evakuierdruckes für den initialen und den asymptotischen Bereich der Wettingfront abbilden. Im letzten Teil der Studie wird die Röntgenradiografie als in-situ-Methode zur optischen Charakterisierung der Elektrolytbefüllung evaluiert. Dafür werden prozess- und materialspezifische Anforderungen als Auswahlkriterien definiert. Die Röntgenradiografie kann eine Vielzahl der Kriterien erfüllen und als neue Methode zur In-situ-Visualisierung des Befüll- und Wettingprozesses großformatiger Lithium-Ionen-Batterien etabliert werden. Die in der Arbeit gewonnenen Erkenntnisse liefern einen wichtigen Beitrag für eine zeitoptimierte Auslegung des Prozessschrittes der Elektrolytbefüllung. Durch die Untersuchung neuer Technologien wie dem Kalandrieren und der Vakuuminfusion wird hierfür die notwendige Voraussetzung geschaffen. Die Modellierung der Benetzungsfront sowie die Erarbeitung einer aufwandsarmen In-situ-Visualisierungsmethode unterstützen eine kosteneffiziente Prozessauslegung. Damit wird ein wichtiger Beitrag für eine qualitäts-, zeit- und kosteneffiziente Elektrolytbefüllung und folglich zur Batterieproduktion in Deutschland geleistet.
A highly time-critical process step in battery production is the filling of the lithium-ion battery with liquid electrolytes. The filling and absorption of the electrolyte into the porous structure of the electrode-separator composite are associated with high throughput times. The high throughput times show the demand for the development of process knowledge as well as the research and modelling of new technologies in the subject area. The subject of the work is therefore the identification and evaluation of experimental and simulative approaches to accelerate electrolyte filling. The first part of the work focuses on the influence of calendering on the filling and wetting time of lithium-ion batteries. The impedance spectroscopic investigations show a correlation between the applied surface load and the wetting time. Calendering has reduced the wetting time up to 43 %. Consequently, calendering is a suitable technology for reducing the process time in the electrolyte filling of pouch cells. The experimental and simulative investigation of the influence of the evacuation pressure on the vacuum infusion process was another subject of the study. For this purpose, a test rig for vacuum infusion for electrolyte filling was presented and the wetting front was analysed as a function of the evacuation pressure. The cells filled at a comparatively lower evacuation pressure show a higher degree of wetting and a faster progress of the wetting front. For the time optimised design of the vacuum infusion process, a model for mapping the wetting front via the momentum balance was transferred. The model was able to map the influence of the evacuation pressure for the initial and the asymptotic range of the wetting front. In the last part of the study, X-ray was evaluated as an in-situ method for the optical characterisation of electrolyte filling. For this purpose, process- and material-specific requirements were defined as selection criteria. X-ray radiography was able to fulfil many the criteria and was established as a new method for in-situ visualisation of the filling and wetting process of lithium-ion batteries. The knowledge gained in the work made an important contribution to a time-optimised design of the process step of electrolyte filling. The development of new technologies such as calendering and vacuum infusion created the necessary prerequisites for this. The modelling of the wetting front and the development of a low-effort in-situ visualisation method support a cost-efficient process design. This has made an important contribution to quality-, time- and thus cost-efficient electrolyte filling and consequently to battery production in Germany.
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