Competing magnetic phases of frustrated quantum magnets
The field of frustration in quantum magnetism is an active area of interdisciplinary research which benefits from the fruitful interplay of theoretical and experimental solid-state physics, material chemistry and mineralogy. In frustrated localized (quantum) spin systems, long-range magnetic order is suppressed owing to the presence of competing exchange interactions. Together with a low dimensionality of the spin lattice this can lead to unconventional states as, for instance, quantum spin liquids. From an experimental point of view, the search for suitable model systems to study and to compare to theoretical predictions is an important task, and, here, natural minerals play a special role. Within the context of this thesis, three naturally grown mineral compounds were studied within the context of frustrated quantum magnetism: linarite, atacamite and Clinoatacamite. Here, the magnetic Cu ions carrying a spin S=1/2 form the magnetic lattice. Exchange interactions between the spins predominantly occur through superexchange via the surrounding oxygen orbitals. Linarite was established as frustrated quantum spin chain with competing ferro- and antiferromagnetic exchange interactions in the past. Through previous studies, its magnetic phase diagram for H || b axis was well known in the early stages of this PhD project. This allowed to advance the knowledge of linarite through detailed studies of its spin-static and spin-dynamic properties by means of neutron scattering. Special emphasis was on the region of the magnetic phase diagram close to saturation. The mineral atacamite has been established as model system of the antiferromagnetic quantum sawtooth chain within the course of this thesis. Its magnetic phase diagram was characterized using neutron diffraction as well as thermodynamic measurement techniques. In magnetic fields beyond the antiferromagnetic phase, an unusual behavior of the magnetization was found which resembles that of a magnetization plateau but is unrelated to plateau physics. Clinoatacamite is a polymorph of atacamite. Through the structural differences between the two mineral compounds, however, the dominant exchange couplings form non-uniform antiferromagnetic kagome layers in clinoatacamite. Using single-crystalline material, the sequence of phase transitions in zero magnetic field was found to be more complex than previously anticipated on the basis of polycrystalline material.
Der frustrierte Quantenmagnetismus ist ein aktiver und interdisziplinärer Bereich, der von der Zusammenarbeit von theoretischer und experimenteller Festkörperphysik, Materialchemie und Mineralogie profitiert. In frustrierten lokalisierten (Quanten-)Spinsystemen ist langreichweitige magnetische Ordnung durch konkurrierende Austauschwechselwirkungen unterdrückt, was zusammen mit einem niedrigdimensionalen Spingitter zu ungewöhnlichen Zuständen wie beispielsweise Quantenspinflüssigkeiten führen kann. Aus experimenteller Sicht ist die Suche nach geeigneten Modellsystemen, deren Verhalten mit theoretischen Vorhersagen verglichen werden kann, von großer Wichtigkeit, und natürlich gewachsene Mineralien spielen hierbei eine wichtige Rolle. In dieser Arbeit wurden drei verschiedene Mineralien im Kontext frustrierter Quantenmagnete untersucht: Linarit, Atacamit und Clinoatacamit. In ihnen bilden die magnetischen Cu-Ionen mit Spin S=1/2 das magnetische Gitter. Austauschwechselwirkung zwischen den Spins findet in erster Linie durch Superaustausch über die umgebenden Sauerstofforbitale statt. Linarit wurde in der Vergangenheit als frustrierte Quantenspinkette mit konkurrierenden ferro- und antiferromagnetischen Austauschwechselwirkungen etabliert. Das magnetische Phasendiagramm für H || b-Achse war zu Beginn dieser Doktorarbeit durch frühere Untersuchungen bekannt. Dies erlaubte weiterführende Messungen, bei denen die statischen und dynamischen Spineigenschaften mittels Neutronenstreuung untersucht wurden. Der Schwerpunkt lag auf dem Phasendiagrammsbereich nahe der magnetischen Sättigung. Das Mineral Atacamit wurde in dieser Arbeit als Modellsystem einer antiferromagnetischen Quantensägezahnkette etabliert. Das magnetische Phasendiagramm von Atacamit wurde mittels Neutronendiffraktion und thermodynamischen Messmethoden charakterisiert. In Magnetfeldern jenseits der antiferromagnetischen Phase wurde ein ungewöhnliches Magnetisierungsverhalten entdeckt, das zwar an ein Magnetisierungsplateau erinnert, aber nicht im Zusammenhang mit Plateau-Physik steht. Clinoatacamit und Atacamit sind polymorph. Durch die strukturellen Unterschiede bilden die dominanten Austauschwechselwirkungen in Clinoatacamit jedoch verzerrte, antiferromagnetische Kagome-Ebenen. Messungen an einkristallinem Clinoatacamit zeigten, dass die Abfolge von Phasenübergängen im Nullfeld komplexer ist, als zuvor auf der Grundlage von Messungen an Polykristallen angenommen wurde.
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