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Spatio-temporal variation of particle number concentrations and size distributions across Germany using statistical analysis and modeling

Affiliation/Institute
Institut für Geoökologie
Lazemi, Leila

Atmospheric particles are important in climate, atmospheric chemistry, and human health studies. This is due to the face that they pose a risk to human health, with various adverse health effects for instance, respiratory inflammation and cardiovascular diseases. As such a deep understanding of spatial-temporal variation of particle number concentration under different meteorological conditions becomes crucial.
Although studies on spatial and temporal variation of particles have been conducted in different regions of countries, multi-site studies including all kinds of areas (ranging from the most polluted to the clean air areas - e.g. mountainous site) using the long-term measurements in a country are rare.
In this dissertation, the spatial and temporal variations of particle number size distributions (PNSD) due to meteorological influence in Germany were investigated. To obtain a comprehensive understanding of meteorological influences on spatio-temporal variations, the long-term measurements of particle number size distributions (approx. 500×103 data) based on hourly observations from German Ultrafine Aerosol Network (GUAN) over a span of four years (2011-2014) are analyzed. The particle number size distributions (PNSDs) of 14 sites in the size range between 20 and 800 nm were studied, having been classified into four individual site-types, viz. Roadside (RO), Urban background (UB), Rural background (RU) and Mountain sites (MS).
The results illustrated that spatial variability in terms of ultrafine particles (UFPs with diameters < 100 nm) occurs at different time scales. The GUAN sites revealed distinct patterns of seasonal and annual periodicity with respect to sites with high influence from local emission sources while periodicity weakened in the less polluted sites. Findings were based on the meteorological parameters inherent to the respective sites.
Moreover, the signatures of particle number size distributions important for interpreting PNSDs were studied. These signature size distributions (SSDs) were analyzed in relation to the meteorological parameters at different time scales. Two approaches of hierarchical- and K-means cluster analysis were used, and almost similar results were evident. The results of signature size distributions (SSDs) provided information on the behavior and patterns of cluster size distributions, as well as the influence of meteorological parameters on spatio-temporal variations. From the findings, clusters were sensitive enough to convey a similar signature in the specific site-types. This work endeavors to further knowledge, through the addition of a new site type, i.e. mountain site, to the catalogue of specific cluster signature size distribution. As a result, a more objective approach of classifying aerosols' characteristics is obtained. In this study ultrafine particles in the size range from 20 to 100 nm were observed at high
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concentrations near the anthropogenic sources, and their small size could possibly explain their significant deposition in the deep lung and possible penetration through body tissue to the cardiovascular system. An investigation using machine learning models i.e. boosted regression trees (BRTs) and random forest (RF) algorithm, was carried out on the particle number concentrations for specific regions. These model proved useful in identifying and explaining relationships between explanatory variables, i.e. meteorological factors and ultrafine particles in developing training sites. Thereafter, each training site was compared with the other members of the same site-type (instead of making comparison with itself). By doing so, a more accurate conclusion about the homogeneity or heterogeneity of the sites could be obtained. Thus, each site-type had a suitable model, distinguishing this work from previous approaches. The relevance of meteorological factors on spatio-temporal variation and ultrafine particle number size distribution from the large data set covering four years were identified. Findings revealed that particle number concentrations (both on training and test sites) vary considerably in terms of space with respect to the specific regions, meteorology, and time.
This study is presented in a monography form and was conducted in the framework of Ph.D thesis.

Atmosphärische Partikel sind wichtig für das Klima, die Atmosphärenchemie und Studien zur menschlichen Gesundheit. Dies ist darauf zurückzuführen, dass sie ein Risiko für die menschliche Gesundheit darstellen und verschiedene negative Auswirkungen auf die Gesundheit haben, z. B. Entzündungen der Atemwege und Herz-Kreislauf-Erkrankungen. Daher ist ein tiefes Verständnis der räumlichen und zeitlichen Variation der Partikelanzahlkonzentration unter verschiedenen meteorologischen Bedingungen von entscheidender Bedeutung.
Obwohl Studien über die räumliche und zeitliche Variation von Partikeln in verschiedenen Regionen von Ländern durchgeführt wurden, sind Studien mit mehreren Standorten, die alle Arten von Gebieten (von den am stärksten verschmutzten bis zu den Gebieten mit sauberer Luft - z. B. in Gebirgsregionen) einschließen und Langzeitmessungen in einem Land verwenden, selten.
In dieser Dissertation wurden die räumlichen und zeitlichen Variationen der Partikelanzahlgrößenverteilungen (particle number size distribiutions, PNSDs) durch meteorologische Einflüsse in Deutschland untersucht. Um ein umfassendes Verständnis der meteorologischen Einflüsse auf die räumlich-zeitlichen Variationen zu erhalten, werden die Langzeitmessungen der Partikelanzahlgrößenverteilungen (ca. 500×103 Daten) basierend auf stündlichen Beobachtungen des German Ultrafine Aerosol Network (GUAN) über einen Zeitraum von vier Jahren (2011-2014) analysiert. Es wurden die Partikelgrößenverteilungen (PNSD) von 14 Standorten im Größenbereich zwischen 20 und 800 nm untersucht, die in vier einzelne Standortkategorien eingeteilt wurden, nämlich Straßenrand (RO), städtischer Hintergrund (UB), ländlicher Hintergrund (RU) und Bergstandorte (MS).
Die Ergebnisse zeigen, dass die räumliche Variabilität in Bezug auf ultrafeine Partikel (UFP) auf verschiedenen Zeitskalen auftritt. Die GUAN-Standorte zeigten deutliche Formen saisonaler und jährlicher Periodizität in Bezug auf Standorte mit starkem Einfluss lokaler Emissionsquellen, während die Periodizität in den weniger verschmutzten Standorten abnahm. Die Ergebnisse basieren auf den meteorologischen Parametern, die für die jeweiligen Standorte typisch sind.
Darüber hinaus wurden Signaturen von Partikelgrößenverteilungen untersucht, die für die Interpretation von PNSDs wichtig sind. Diese Signaturgrößenverteilungen (signature size distributions, SSDs) wurden in Abhängigkeit von den meteorologischen Parametern auf verschiedenen Zeitskalen analysiert. Es wurden zwei Ansätze der hierarchischen und der K-Mittel-Cluster-Analyse verwendet, die nahezu gleich Ergebnisse erbrachten. Die Ergebnisse der Signaturgrößenverteilungen (SSDs) lieferten Informationen über das Verhalten und die Formen der Clustergrößenverteilungen sowie über den Einfluss meteorologischer Parameter
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auf die räumlich-zeitlichen Schwankungen. Den Ergebnissen zufolge waren die Cluster empfindlich genug, um eine ähnliche Signatur in den spezifischen Standortkategorien zu vermitteln. In dieser Arbeit wird versucht, das Wissen zu erweitern, indem eine neue Standortkategorie, nämlich Gebirgsstandorte, in den Katalog der spezifischen Cluster-Signaturgrößenverteilung aufgenommen wird. Dadurch wird ein objektiverer Ansatz zur Klassifizierung der Eigenschaften von Aerosolen erreicht.
In dieser Dissertation wurden ultrafeine Partikel im Größenbereich von 20 bis 100 nm in hohen Konzentrationen in der Nähe der anthropogenen Quellen beobachtet, und ihre geringe Größe könnte möglicherweise ihre signifikante Ablagerung in der tiefen Lunge und ihr mögliches Eindringen durch Körpergewebe in das Herz-Kreislauf-System erklären.
Eine Untersuchung unter Verwendung von Modellen des maschinellen Lernens, d. h. Boosted Regression Trees (BRT) und Random Forest (RF), wurden die Partikelzahlkonzentrationen für bestimmte Regionen untersucht. Diese Modelle haben sich als nützlich erwiesen, um die Beziehungen zwischen den erklärenden Variablen, d. h. den meteorologischen Faktoren und den ultrafeinen Partikeln, in den sich entwickelnden Übungsgebieten zu ermitteln und zu erklären. Danach wurde jeder Ausbildungsstandort mit den anderen Mitgliedern der gleichen Standortkategorie verglichen (anstatt mit sich selbst). Auf diese Weise konnte eine genauere Aussage über die Homogenität oder Heterogenität der Standorte getroffen werden. Somit gab es für jede Standortkategorie ein geeignetes Modell, was diese Arbeit von früheren Ansätzen unterscheidet. Die Bedeutung meteorologischer Faktoren für die räumlich-zeitliche Variation und die Größenverteilung von ultrafeiner Partikel aus dem großen Datensatz von vier Jahren wurde ermittelt. Die Ergebnisse zeigen, dass die Partikelanzahlkonzentration (sowohl an den Trainings- als auch an den Teststandorten) räumlich, meteorologisch und zeitlich stark variiert.
Diese Studie wird in Form einer Monographie vorgelegt und wurde im Rahmen einer Doktorarbeit durchgeführt.

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