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Entwicklung und Analyse eines neuen auf FRET basierten Lichtsammelsystems

ORCID
0000-0001-8049-2006
Affiliation/Institute
Institut für Physikalische und Theoretische Chemie
Willich, Marcel Maximilian

Auf der Grundlage des Prinzips der Lichtsammlung mittels einer farbstoffdotierten Polymerfolie, welche zufällig orientierte Donormoleküle und ausgerichtete Akzeptormoleküle aufweist, wurde ein neuer LSC hergestellt, der deutlich mehr Energie aus der Sonnenstrahlung umwandeln kann als bisher bekannte Systeme. Dabei wird durch die zufällig orientierten Donormoleküle einfallendes Sonnenlicht aus jedem Einfallswinkel absorbiert. Nach einem FRET von den Donormolekülen auf die Akzeptormoleküle emittieren Letztere in einem für die TIR günstigem Winkel, sodass das Emissionslicht in der Polymermatrix eingeschlossen ist und auf die seitlich am LSC befestigte PV-Zelle gelenkt wird. Der LSC ermöglicht neben der Nutzung von direktem Sonnenlicht auch die effiziente Nutzung von diffusem Licht.
Um ein passendes Farbstoffsystem für einen solchen LSC ausfindig zu machen, wurde ein umfangreiches Farbstoffscreening durchgeführt. Dabei wurden die in der Polymermatrix eingebetteten Farbstoffe mittels Anisotropiemessungen auf ihre Ausrichtung im Polymer in Folge einer mechanischen Verstreckung untersucht. Aus den erhaltenen Ergebnissen konnte eine Relation zwischen der Ausrichtbarkeit von Farbstoffen in der Polymermatrix und ihrer Molekülstruktur aufgestellt werden. Diese Erkenntnis soll in Zukunft dabei helfen potentielle Farbstoffsysteme in einer LSC-Anwendung mittels Molekülstruktur vorab zu erkennen.
In dem Rahmen wurde ein neues Farbstoffsystem gefunden, welches Licht in einem Bereich absorbiert, in dem das Solarspektrum sein Intensitätsmaximum besitzt, sodass ein Vielfaches an Energie der Sonnenstrahlung im Vergleich zu anderen Systemen genutzt werden kann. Es liegt ein Donorüberschuss vor um eine möglichst vollständige Lichtsammlung durch die Donormoleküle zu erreichen und dennoch die Reabsorptionsverluste gering zu halten. Die Ergebnisse der Einzelmolekül-Mikroskopie, der Anisotropiemessungen und der winkelabhängingen Absolutleistungsmessung zeigen eine eindeutige Ausrichtung der Übergangsdipolmomente der Akzeptormoleküle. Des Weiteren wurde das System mittels Ultrakurzzeitspektroskopie analysiert. Außerdem wurden polarisationsabhängige Pump-Probe-Messungen durchgeführt, aus denen unterschiedliche Kinetikverläufe hervorgehen. Je nach Polarisation des Pump-Strahls können einzelne Energietransferprozesse übersprungen werden, was einen schnelleren Kinetikverlauf mit steilerem Anstieg zur Folge hat.

Based on the principle of light harvesting with dye-doped polymer foils, which contain randomly oriented donor molecules and aligned acceptor molecules, a new so called LSC is manufactured, which can convert much more energy from the solar radiation than other known analogous systems. Incident sunlight from every angle is absorbed due to the randomly oriented donor molecules. After the FRET process from a donor molecule on an acceptor molecule is completed, the acceptor molecules emit in an angle, which is advantageous for the TIR, so that the emission light is trapped in the polymer matrix and is directed to the photovoltaic cell at the side of the LSC. In addition to the use of direct light the LSC also enables the efficient use of diffuse light.
An extensive dye screening is performed to find a suitable dye system. Therefore, the embedded dyes are examined for their alignment in the polymer as a result of mechanical stretching with fluorescence anisotropy measurements. The results lead to a relation between the alignability of dyes in a polymer matrix and their molecular structure. This knowledge should help in the future to predict potential dye systems for LSC applications based on their molecular structure.
A new dye system has been found, which absorbs light in a region, where the solar spectrum has its maximum intensity, so that a multiple amount of energy of the solar radiation can be used compared to other systems. The concentration of both dyes are variated until the best total concentration as well as the best concentration ratio is known. An excess of donor molecules leads to a complete light harvesting and also minimized reabsorption losses. The results of the single-molecule fluorescence polarization microscopy, the fluorescence anisotropy and the angle-dependent absolute power measurements show a clear alignment of the acceptor transition dipole moments. The system is further analysed by using ultrafast time-resolved pump-probe spectroscopy. Moreover, polarized pump-probe measurements are performed, which are showing different kinetics. Some steps of the energy transfer process can be skipped dependent on the polarization of the pump beam, so that a faster kinetic with a steep increase is obtained.

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