Nonlinear Frequency Response Analysis of Lithium-Ion Batteries
In this work, an advanced dynamic analysis method, the Nonlinear Frequency Response Analysis (NFRA), is used on Lithium-ion Batteries for the first time. It is demonstrated that NFRA reveals highly relevant nonlinear dynamic information of Lithium-ion Batteries for state diagnosis. The nonlinear information is usually neglected using established electrochemical methods, such as Electrochemical Impedance Spectroscopy, as it is a linear system analysis method. In the first part, the fundamental applicability of NFRA on Lithium-ion Batteries is established which includes the analysis of the impact of various cell types and designs as well as the impact of measurement conditions and parameters on characteristic nonlinearities. Thereby, NFRA is revealed as highly useful for investigating and distinguishing processes in batteries. It is shown that characteristic frequencies for processes are identified with NFRA, such as solid diffusion, reaction and ionic transport contributions at and in the Solid Electrolyte Interface, even if it is not possible with Impedance Spectroscopy. In the second part of this work, the focus is laid on the impact of aging phenomena on NFRA. Thereby, specific nonlinear characteristics are identified and correlated to aging effects, such as lithium plating. These nonlinear characteristics are differentiated from nonlinear characteristics of cyclic aging at 25°C. Dynamic analysis with Impedance Spectroscopy, however, was not sufficient for this purpose. Finally, different approaches for the evaluation of highly informative data-sets of NFRA in the course of aging are used to estimate the State-of-Health. In the first case study, a degradation model is calculated from the nonlinear frequency responses using Support Vector Regression. Validation data demonstrate the usefulness of NFRA for the data-driven estimation of the State-of-Health. The second case study is based on the correlation of nonlinear frequency responses to the decrease of cell capacity. Simulations confirm the experimentally identified correlation of NFR data to the assumed capacity fade. Both approaches reveal the applicability of NFRA as an effective, fast and reproducible State-of-Health identification method and as a versatile tool in the aging diagnosis of Lithium-ion Batteries.
In dieser Arbeit wird eine dynamische Analysemethode, die sogenannte Nonlinear Frequency Response Analysis (NFRA), zum ersten Mal an Lithium-Ionen-Batterien angewandt. Es wird gezeigt, dass NFRA nichtlineare Dynamikinformationen über Lithium-Ionen Batterien beinhaltet. Diese werden bei der Analyse mit etablierten elektrochemischen Messmethoden, wie bei der Elektrochemischen Impedanzspektroskopie, aufgrund der linearen Systemauslenkung nicht analysiert und damit vernachlässigt. Im ersten Teil der Arbeit wird die grundlegende Anwendung von NFRA an Lithium-Ionen-Batterien evaluiert und etabliert. Dabei wird der Einfluss von Zelltypen- und designs sowie der Einfluss von Messbedingungen und -parametern auf nichtlineare Charakteristika betrachtet. Es wird gezeigt, dass NFRA zur Identifikation und Trennung von Batterieprozessen geeignet ist. Charakteristische Prozesse in Lithium-Ionen-Batterien können mit NFRA auch dann identifiziert und differenziert werden, wie zum Beispiel Diffusion, elektrochemische Reaktionen sowie Transportprozesse an und in der Solid Electrolyte Interface, wenn dies mittels Impedanzspektroskpie nicht möglich ist. Im zweiten Teil der Arbeit liegt der Fokus auf der Analyse des Einflusses von Alterungsphänomenen auf NFRA. Dabei werden spezifische Charakteristika herausgearbeitet und auf typische Alterungsprozesse zurückgeführt. Diese können von den nichtlinearen Charakteristika, die durch Alterung durch Zyklisierung bei 25°C hervorgerufen werden, getrennt werden. Für diese Differenzierung ist die dynamische Analyse mittels Impedanzspektroskopie nicht ausreichend. Im letzten Teil der Arbeit werden verschiedene Ansätze für die Auswertung und Beurteilung von nichtlinearen Datensätzen zur Bestimmung des Gesundheitszustandes gezeigt. In der ersten Fallstudie wird ein Degradationsmodell mittels Support Vektor Regression berechnet. Dieses wird mit weiteren Datensätzen validiert, wodurch die Nutzbarkeit von NFRA für die datengetriebene Bestimmung des Gesundheitszustandes gezeigt wird. In der zweiten Fallstudie werden nichtlineare Antwortsignale mit dem Kapazitätsverlust korreliert. Simulationen an einem elektrochemischen Reaktionsmodell bestätigen die Korrelation von NFRA mit dem Kapazitätsabfall. Beide Ansätze demonstrieren den Nutzen von NFRA als effiziente und reproduzierbare Methode zur Bestimmung des Gesundheitszustandes und zur Alterungsdiagnose von Lithium-Ionen-Batterien.
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