Design and characterization of reactor concepts for microbial electrochemical technologies
One of the existing challenges for implementing bioelectrochemical systems (BES) in a new bioeconomy is shifting the technology towards industrial use and engineering reactor systems at adequate scales. The goal of this study was to establish and define a rational knowledge-based process design for bioelectrochemical systems. Process development should start with the selection and engineering of the catalysts (electroactive microorganisms or enzymes), followed by first synthesis and optimizations in lab-scale reactors. Modeling and simulation is important to elucidate interactions between the electrochemical and biological component and to support the process design. The last stage is the scale-up of the BES into pilot plant applications and an economic evaluation. The most important open questions of different BES were identified at the start of this work to gain more insight into relevant parameters. A flat-plate microbial fuel cell was designed and the influence of two different inlet setups on performance was investigated. Perpendicular flow through the anode increased the performance 1.8 fold vs. parallel flow. Finite element method simulation revealed that substrate distribution is influenced by the change of inlet setup and is responsible for the improved experimental performance. In recent years, assemblies to host electrodes in bioreactors have been developed. The resulting electrobioreactors also possess the advantages of bioreactors like good scalability and comparability during production processes. Two assemblies enabling a separated and non?separated electrochemical operation, respectively, were designed and extensively characterized. Electrochemical losses over the electrolyte and the membrane were comparable to H?cells, the bioelectrochemical standard reaction system. Current production by the electroactive model organism Shewanella oneidensis was improved by the separation of anodic and cathodic chamber by a Nafion membrane. To date, the products of microbial electrosyntheses are rather limited to simple chemical structures. In this work the electroactive microorganism Cupriavidus necator was genetically engineered and used in BES for production of the terpene humulene from CO2 and electricity. This work serves as proof of concept that also more complex and valuable compounds can be produced in BES. Electrobiotechnology is a wide spread field. This work shows the development potential and offers solutions for the selected process steps.
Eine der bestehenden Herausforderungen für die Umsetzung von bioelektrochemischen Systemen (BES) in einer neuen Bioökonomie ist die Entwicklung von Reaktorsystemen in geeigneten Skalen. Ziel dieser Studie war es, ein rationales, wissensbasiertes Prozessdesign für bioelektrochemische Systeme zu etablieren und zu definieren. Die Prozessentwicklung sollte mit der Auswahl und/oder dem Engineering der Biokatalysatoren beginnen, gefolgt von Synthesen und Optimierung in Laborreaktoren die durch Modellierung und Simulation unterstützt werden. Die letzte Stufe ist das Hochskalieren des BES in Pilotanlagen und eine wirtschaftliche Bewertung. Zu Beginn dieser Arbeit wurden die wichtigsten offenen Fragen verschiedener BES identifiziert, um einen besseren Einblick in die relevanten Parameter zu erhalten. Es wurde eine mikrobielle Flachplatten-Brennstoffzelle entwickelt und der Einfluss von zwei verschiedenen Einlasskonfigurationen auf die Leistung untersucht. Ein direkter Durchfluss durch die Anode erhöhte die Leistung um das 1,8-fache gegenüber einer parallel angeströmten Anode. Die Simulation der Strömung ergab, dass die Substratverteilung durch die Änderung der Einlasskonfiguration beeinflusst wird und für die verbesserte Leistung in den durchgeführten Experimenten verantwortlich war. Zuletzt wurden Halterungen zur Integration von Elektroden in Bioreaktoren entwickelt. Die daraus resultierenden Elektrobioreaktoren besitzen die Vorteile von Bioreaktoren wie gute Skalierbarkeit und Vergleichbarkeit. Zwei Konfigurationen, die einen getrennten bzw. nicht getrennten Betrieb ermöglichen, wurden konzipiert und charakterisiert. Elektrochemische Verluste über den Elektrolyten und der Membran waren vergleichbar mit H-Zellen, dem bioelektrochemischen Standardreaktionssystem. Die Stromproduktion von Shewanella oneidensis wurde durch die Trennung von anodischer und kathodischer Kammer durch eine Nafion-Membran stabilisiert. Bisher sind die Produkte der mikrobiellen Elektrosynthese meist auf einfache chemische Strukturen beschränkt. In dieser Arbeit wurde Cupriavidus necator genetisch verändert und im BES zur Herstellung des Terpens Humulen aus CO2 und Strom eingesetzt. Diese Arbeit dient als Nachweis dafür, dass auch komplexere und wertvollere Verbindungen im BES hergestellt werden können. Die Elektrobiotechnologie ist ein weites Feld. Diese Arbeit zeigt das Entwicklungspotenzial auf und bietet Lösungen für die ausgewählten Prozessschritte.
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