Entwicklung von DNA-Origami-Nanoadaptern für die Einzekmolekül-Positionierung in Nanoaperturen und der Einfluss eines plasmonischen Systems auf den Förster-Resonanzenergietransfer

Nanophotonische Strukturen sind in der Lage das Licht zu kontrollieren und auch zu manipulieren. Ein prominentes Beispiel sind Zero-Mode-Waveguides (Nullmodenwellenleiter) welche auch als Nanoaperturen bezeichnet werden. Diese dienen der Einzelmolekülfluoreszenzspektroskopie als Beobachtungskammern. Durch das kleine Beobachtungsvolumen können biologisch relevante Prozesse bei den nötigen Substratkonzentrationen untersucht werden. Um das Maximum aus dieser Technik zu holen, ist es notwendig, dass jeder ZMW mit genau einem Molekül beladen wird. In dieser Arbeit werden Nanostrukturen auf Basis der DNA-Origami Technik präsentiert, welche als Nanoadapter fungieren. Mithilfe dieser DNA-Origami Nanoadapter kann die Top-Down Technik der nanoskaligen Strukturen mit der Bottom-Up Technik der molekularen chemischen Welt verbunden werden. Durch den Einsatz der Nanoadapter können die ZMWs mit genau einem Molekül beladen werden. Die DNA-Origami-Nanoadapter erhöhen die Beladungsquote mit einzelnen Molekülen weit über die übliche Poisson-Verteilung und erhöhen gleichzeitig auch die Homogenität der spektroskopischen Eigenschaften der Fluoreszenzfarbstoffe in den Nanoaperturen. Neben den ZMWs spielen metallische Nanopartikel eine wichtige Rolle. Durch die Wechselwirkung mit Licht sind die Nanopartikel in der Lage lokalisierte Oberflächenplasmonen auszubilden. Diese Plasmonen haben einen großen Einfluss auf die fotophysikalischen Eigenschaften des Fluorophors, wenn dieser sich in unmittelbarer Nähe der Nanopartikel befindet. Durch diese Konstellation kann die Fluoreszenz des Fluorophors erheblich verstärkt werden. Aufgrund dieser Eigenschaft ist es interessant, welchen Einfluss die Nanopartikel auf den Förster-Resonanz-Energie-Transfer (FRET) besitzen. Um einen genauen Einblick über den Einfluss der plasmonischen Struktur auf den FRET-Mechanismus zu erhalten, wurde eine Nanoantenne auf Basis der DNA-Origami Technik verwendet. Dadurch ist es möglich, das FRET-Paar exakt im Hotspot zweier Nanopartikel zu platzieren. In dieser Arbeit wird der Einfluss des plasmonischen Systems im Hinblick auf die FRET-Effizienz und auf die FRET-Rate näher untersucht. Dazu kommen Goldnanopartikel unterschiedlicher Größen zum Einsatz, um den Einfluss auf den FRET-Mechanismus besser zu untersuchen. Die Energietransfereffizienz wird durch die Präsenz der Goldnanopartikel verringert und die Messungen zeigen, dass die Nanopartikel einen schwachen Einfluss auf die Energietransferrate haben.