Hochgenaue, FTIR-basierte und metrologische Bestimmung von Linienstärke, luft- bzw. selbstinduzierter Druckverbreiterung und Druckverschiebung im 2,26 µm-Band von 14N216O für die Atmosphärendiagnostik

Distickstoffmonoxid (N2O) ist ein bedeutendes Treibhausgas und eine der größten Quellen für den katalytischen Ozon-Abbau in der Erdatmosphäre. Zum besseren Verständnis des globalen N2O-Kreislaufs wird die N2O-Konzentration in der Atmosphäre vom Total Carbon Column Observing Network (TCCON) weltweit spektroskopisch überwacht. Für die Auswertung seiner Messungen benötigt TCCON Voigt-Modell basierte spektrale Linienparameter für die 0002-0000-Bande des häufigsten N2O-Isotopologs bei 2,26 µm. Eine Analyse der hierfür bisher benutzten Referenzdaten zeigt allerdings eine fehlende Vergleichbarkeit von Messbedingungen, wie z. B. Druck und Temperatur, bzw. von Messunsicherheiten auf. Hierdurch bedingte systematische Abweichungen in den Linienparametern können zu einer Missinterpretation der TCCON-Messungen führen und wirken sich negativ auf das Verständnis vom globalen N2O-Kreislauf aus. In der vorliegenden Arbeit wurde daher ein neuer Datensatz von Voigt-Linienparametern bestehend aus Linienstärken sowie Stoßverbreiterungs- und Stoßverschiebungskoeffizienten in reinem N2O wie auch in Luft bei 296 K bestimmt. Hierzu wurde eine Infrastruktur für Messungen von Gasphasenspektren für das Bruker IFS 125HR FTIR-Spektrometer der Physikalisch-Technischen Bundesanstalt mit dem Hauptaugenmerk auf der genauen Charakterisierung der Messbedingungen entwickelt. Die Einflussgrößen Gasdruck und -temperatur sowie die Absorptionsweglänge konnten damit auf die SI-Basiseinheiten metrologisch rückgeführt werden. Die erzielten Ergebnisse beinhalten ein umfassendes Unsicherheitsbudget, welches u.a. Beiträge seitens der Druck- und Temperaturmessung wie auch seitens der Spektrenmodellierung einschließt. Die bisherigen Unsicherheiten konnten, abhängig vom Linienparameter, um einen Faktor von 2 bis 83 gesenkt werden. Die metrologische Rückführung der beiden Zustandsgrößen und die Ermittlung ihrer Unsicherheiten gemäß dem Guide to the Expression of Uncertainty in Measurement (GUM) bilden hierbei eine wichtige Grundlage für die Vergleichbarkeit der Messbedingungen bzw. der dazugehörigen Unsicherheiten. Die in dieser Arbeit bestimmten Linienparameter können daher ihren Beitrag zur besseren Vergleichbarkeit und Verlässlichkeit von Fernerkundungsmessungen leisten.