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Quantum criticality in magnetically unstable 4f- and 3d-electron metals

Affiliation/Institute
Institut für Physik der Kondensierten Materie (IPKM)
Rauch, Daniela

Quantum phase transitions and quantum critical behavior can be observed in magnetically unstable 4f- and 3d-electron systems. In contrast to classical phase transitions, which are induced by temperature changes, quantum phase transitions arise as a result of the variation of a non-thermal control parameter. A great number of complex magnetic ground states are observed close to such quantum phase transitions, which are not fully understood yet. Therefore, we performed stoichiometry studies of CePt3B1-xSix, Nb1-yFe2+y and Ta(Fe1-xVx)2. During the determination of the magnetic ground state properties of the observed materials studies were performed on a macroscopic scale by measurements of magnetization, resistivity and specific heat and on a microscopic scale by muon spin rotation (µSR) and 57Fe Mössbauer spectroscopy. Combining these different experimental methods has led to comprehensive insights into the static and dynamic magnetic properties and allows the construction of magnetic phase diagrams. For low silicon concentration, the non-centrosymmetric system CePt3B1-xSix shows physical properties similar to those of CePt3B: an antiferromagnetic ground state and for lower temperatures a weakly ferromagnetic phase. Increasing silicon content leads to a continuous decrease of the antiferromagnetic phase, while the weakly ferromagnetic ordering is completely suppressed for a critical Si concentration. Further, the heavy-fermion system CePt3Si exhibits an additional unconventional superconducting phase. Moreover, the magnetic ground state properties of the isostructural C14 Laves phase systems Nb1-yFe2+y and Ta(Fe1-xVx)2 are investigated in this thesis. Slight changes in stoichiometry lead to complex magnetic phase diagrams in both systems, with evidence for quantum critical behavior at the transition from a ferromagnetic ordering to a spin density wave (SDW) ordering. Detailed µSR experiments confirm the rare case of a SDW modulated phase in Nb1-yFe2+y, which is surrounded by ferromagnetic phases and a quantum critical point. Furthermore, the magnetic properties exhibit quantum critical behavior for critical concentrations. 57Fe Mössbauer spectroscopy also identified Ta(Fe1-xVx)2 as a system with a SDW modulated phase. Further, a ferromagnetic instability for x = 0.02 in Ta(Fe1-xVx)2 is observed by means of magnetization studies. This indicates a quantum critical behavior similar to the behavior of Nb1-yFe2+y.

Quantenphasenübergänge bzw. quantenkritisches Verhalten wird oft in magnetisch instabilen 4f- und 3d-Elektronensystemen beobachtet. Im Gegensatz zu klassischen Phasenübergängen, die bei Änderung der Temperatur auftreten, sind für einen Quantenphasenübergang am absoluten Temperatur-Nullpunkt nicht-thermische Kontrollparameter verantwortlich. Nahe solchen Quantenphasenübergängen werden immer mehr komplexe magnetische Grundzustände beobachtet. Um dieses Verhalten besser zu verstehen wurden Konzentrationsstudien an CePt3B1-xSix sowie an Nb1-yFe2+y und Ta(Fe1-xVx)2 durchgeführt. Hierzu wurden Experimente auf makroskopischer Skala wie Untersuchungen der Magnetisierung, des elektrischen Widerstands und der spezifischen Wärme, sowie Techniken auf mikroskopischer Skala wie der Myon-Spin-Rotation (µSR) und der 57Fe Mössbauerspektroskopie angewandt. Diese experimentelle Vielfalt liefert umfassende Einblicke in die statischen als auch dynamischen magnetischen Eigenschaften und ermöglicht uns die Erarbeitung der magnetischen Phasendiagramme. Die magnetischen Grundzustandseigenschaften des nicht-zentrosymmetrischen Systems CePt3B1-xSix ähneln im Bereich geringer Silicium-Konzentrationen denen von CePt3B, welches einen antiferromagnetischen Zustand und für tiefere Temperaturen einen weiteren schwach ferromagnetischen Zustand aufweist. Die Substitution von Bor durch Silicium führt zur vollständigen Unterdrückung der schwach ferromagnetischen Ordnung und zu einer zusätzlichen unkonventionellen supraleitenden Phase für CePt3Si, einem Schwer-Fermion-System. Des Weiteren werden in dieser Arbeit die magnetischen Grundzustandseigenschaften der isostrukturellen C14 Laves Phasen Nb1-yFe2+y und Ta(Fe1-xVx)2 untersucht. Bereits geringe Konzentrationsänderungen führen in beiden Systemen zu komplexen Phasendiagrammen mit Hinweisen auf quantenkritisches Verhalten im Übergang von einer ferromagnetischen Phase zu einer modulierten Spindichtewellen (SDW)-Phase. Für Nb1-yFe2+y wird im Rahmen dieser Arbeit erstmalig eine modulierte SDW-Phase mittels µSR-Messungen, welche von ferromagnetischen Phasen umgeben ist. Zudem weisen die magnetischen Eigenschaften für kritische Konzentrationen quantenkritischen Verhaltens auf. In Analogie wird für Ta(Fe1-xVx)2 eine modulierte SDW-Ordnung durch Studien der 57Fe Mössbauerspektroskopie identifiziert. Magnetisierungsstudien beobachten für x=0,02 ferromagnetische Instabilität, die ebenfalls auf solch ein quantenkritisches Verhalten deutet.

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