Light scattering in antiferromagnets with competing interactions - from spin chains to kagome lattices
Within this thesis we discuss excitations in spin systems with competing interactions and orbital degrees of freedom. In particular, materials with frustration effects are investigated where interactions of similar strength compete. This can lead to a macroscopic degeneracy of ground states as well as strongly enhance quantum fluctuations. Promising candidates for a high degree of spin frustration are transition metal oxides with low dimensionality, a low spin quantum number and a low coordination number. Restricting the spin degrees of freedom geometrically can lead to an intricate interplay between spin, lattice and electronic degrees of freedom as well as a suppression of magnetic order due to strong quantum fluctuations down to lowest temperatures. The kagome lattice, with a triangular motif, is of particular importance as it combines geometric frustration with a coordination number lower than in conventional triangular lattices. It may thus allow for spin liquid ground states with a vast ground state degeneracy. These states host exotic, fractional spinon excitations. One of the main results of this work is the first experimental evidence of a gapless continuum of spinon excitations in the structurally perfect kagome lattice herbertsmithite. A comparison with the two slightly distorted kagome structures volborthite and vesignieite allow to determine the influence of the structure on the ground state properties. Further correlated electron systems that have been studied within the thesis are the 1D spin chain TiPO4 with a spin-Peierls instability, the isostructural dimer systems Sr3Cr2O8 and Ba3Cr2O8, which are characterized by fundamentally different dynamic behaviour, as well as the distorted triangular lattice CaCr2O4.
Die vorliegende Arbeit befasst sich mit Anregungen frustrierter Spinsysteme. Typischerweise wird Frustration durch konkurrierende Wechselwirkungen vergleichbarer Stärke ausgelöst. Dies führt zu einer hohen Entartung des Grundzustandes sowie zu starken Fluktuationen. Ein hoher Grad an Spinfrustration kann in Übergangsmetalloxiden mit niedriger Dimensionalität, niedriger Spinquantenzahl und niedriger Koordinationszahl erreicht werden. Die geometrische Einschränkung der Spinfreiheitsgrade führt oftmals zu einem komplexen Wechselspiel zwischen Spin-, Gitter- und elektronischen Freiheitsgraden, sowie zu einer völligen Unterdrückung der magnetischen Ordnung durch starke Quantenfluktuationen bis hin zu niedrigsten Temperaturen. Das Kagome Gitter mit seiner Dreieckstruktur ist von besonderer Bedeutung, da es einen hohen Grad an geometrischer Frustrationmit einer Koordinationszahl verbindet, die niedriger ist als in herkömmlichen Dreieckgittern. Somit ist es ein guter Kandidat für Spinflüssigkeitsgrundzustände. Diese Zustände zeichnen sich durch exotische, fraktionelle Spinon Anregungen aus. Ein zentrales Ergebnis der Arbeit ist der erste experimentelle Nachweis eines Spinonkontinuums in dem strukturell perfekten Kagome Gitter Herbertsmithite. Durch Vergleiche mit den leicht verzerrten Kagome Strukturen Volborthite und Vesignieite konnte der Einfluss des Gitters auf den Grundzustand bestimmt werden. Weitere korrelierte Elektronensysteme, die im Rahmen der Arbeit studiert wurden, sind die 1D Spinkette TiPO4 mit einer Spin-Peierls-Instabilität, die isostrukturellen Dimersysteme Sr3Cr2O8 und Ba3Cr2O8, die sich durch fundamental unterschiedliches dynamisches Verhalten auszeichnen, sowie das verzerrte Dreiecksgitter CaCr2O4.
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