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Solid Oxide Fuel Cell (SOFC)-Systeme mit integrierter Reformierung bzw. Vergasung von Kohlenwasserstoffen

Das wichtigste Ziel bei der Weiterentwicklung der derzeitigen Energieversorgungsstruktur stellt die Schaffung eines ausgewogenen Verhältnisses von Versorgungssicherheit, Nachhaltigkeit undWirtschaftlichkeit dar. Der absehbare, weltweit stark zunehmende Energieverbrauch wird die bei der Nutzung fossiler Brennstoffe auftretenden Probleme wie Ressourcenknappheit sowie Schadstoff- und CO2-Emissionen weiter verschärfen. Der verstärkte Einsatz regenerativer Energiequellen, wie Wind- und Solarenergie stellt eine Lösungsoption dar, wobei die teilweise stark schwankende Erzeugung durch intelligente Netzstrukturen inklusive Energiespeichern sowie sogenannte Schattenkraftwerke, befeuert mit regenerativen und im abnehmendem Umfang fossilen Brennstoffen, dem Bedarf angepasst werden muss.Umdie Anforderungen der sich abzeichnenden zukünftigen Energieversorgungsstruktur erfüllen zu können, müssen Energieversorgungsanlagen bei moderaten Investitions- und Betriebskosten hocheffizient und damit u. a. mit Blick auf Abwärmenutzung dezentral, emissionsarm und in Hinblick auf Anwendung und Betrieb hochflexibel sein. Hochtemperatur-Brennstoffzellen- Systeme erzielen durch die direkte Umwandlung von in Kohlenwasserstoffen gespeicherter chemischer Energie in elektrische Energie auch bei geringen Leistungen hohe Wirkungsgrade und erfüllen auch die anderen oben aufgeführten Anforderungen. In der Arbeit werden innovative Konzepte für baulich, thermisch und stofflich hochintegrierte oxidkeramische Brennstoffzellen (Solid Oxide Fuel Cell (SOFC))-Systeme mit optionaler CO2-Abscheidung entwickelt und untersucht. Zunächst erfolgt die Ausarbeitung von Möglichkeiten zur Wirkungsgradsteigerung, wie die Verschaltung der Gaserzeugungseinheit mit der Brennstoffzelle nach dem Prinzip der chemischen Wärmepumpe oder die serielle elektrische Verschaltung der Einzelzellen. Diese Optionen werden anschließend bezüglich ihrer thermodynamischen Grenzen, wie maximal erzielbare Wirkungsgrade oder maximal möglicher interner Abwärmenutzung, evaluiert. Darauf aufbauend erfolgt unter Beachtung des Stands der Technik eine methodische Konzeption und Konstruktion eines SOFC-Systems, bei dem Reformierungsreaktor, Brennstoffzelle sowie die thermische Gaskonditionierung in einem Stack-Modul vereint sind. Diese Grundeinheit kann den Anwendungs-, Betriebs- und Brennstoffanforderungen angepasst werden und stellt aufgrund des hohen baulichen Integrationsgrades sowie der nur geringen Anzahl an zusätzlich benötigten peripheren Komponenten ein sehr kompaktes System dar. Der zweite Teil der Arbeit beschreibt die mathematische Modellierung der entsprechenden Systemkomponenten sowie die Modellimplementierung in das institutseigene, C++ basierte Kreislaufsimulationsprogramm ENBIPRO (Energie-Bilanz-Programm). Mittels der mathematischen Modelle werden SOFC-Systeme basierend auf dem entwickelten integrierten Stack- und System-Konzept für verschiedene Brennstoffe und Systemverschaltungen simuliert. Die Simulationsergebnisse dienen als Grundlage für eine abschließende Analyse und Bewertung des entwickelten Stack-Designs und zugehöriger Systemverschaltungen. Sie zeigen deren grundsätzliche Funktionalität und Machbarkeit sowie das hohe Potential des Konzeptes bezüglich der Erfüllung der eingangs erwähnten Anforderungen, wie elektrische Systemwirkungsgrade z.B. für Methan als Brennstoff von bis zu 70% und nur geringe Wirkungsgradeinbußen bei CO2-Abscheidung.

The most important aim concerning the further development of the existing energy supply is to create a balanced relation between sustainability, supply guarantee and profitability. The increasing energy demand is going to tighten the problems related to the use of fossil fuels as limited resources and pollutants- and CO2- emissions. The augmented use of renewable energy sources represents a possible solution, but the fluctuating energy production e.g. of wind- and solar-farms has to be adapted to the energy demand by applying smart grids and energy storage devices. To meet the demands of a future energy supply, generating stations have to be high efficient, high flexible, cost effective and suitable for decentralized combined heat and power productionas and have to have low-emission. Due to the direct electrochemical conversion of hydrocarbons, Solid Oxide Fuel Cells (SOFC) achieve high electrical efficiencies even at low power outputs and have a great potential to meet also the other listed demands. In this thesis, innovative concepts for structurally, thermally and materially integrated SOFC-systems with optional CO2-capture are developed and analyzed. Initially, options to increase the electrical system-efficiency as coupling of fuel reforming and fuel cell based on the principle of the chemical heat pump and a electrically cascaded stack structure are developed and evaluated regarding e.g. theoretically achievable efficiencies. Based on this evaluation and the state of the art, a new planar stack- and system-design with direct internal reforming and without bipolar plates is systematicly constructed. This basic unit can be adopted to different fuel-, operation- and application-requirements and represents a compact system with only few balance-ofplant- components. Due to the thermal and material couplings, the SOFC-waste heat can be directly used to supply the necessary heat for the endothermic reforming process. Additionally, a part of the hot anode off-gas, consisting mainly of water vapor, is recycled as a reforming agent. Therefore, based on the principle of the chemical heat pump, depending on the fuel used, system efficiencies of more than 60% can be achieved, even though the SOFC itself reached only an electrical efficiency of approximately 50%. Because of the cascaded SOFC structure resulting in high fuel utilization, postcombustion of the waste gases is no longer necessary. Due to the fact that SOFC membrane allows only an oxygen-ion flow and thus represents an air separation unit and the SOFC design without the mixing of anode and cathode flows, a simple CO2-separation can be realized by condensing the water vapor out of the anode off-gas. In the second part of the thesis mathematical models of the SOFC-system-components are developed and implemented in the C++ based cycle simulation software ENBIPRO (Energie-Bilanz-Programm) owned by the institute. Applying the mathematical models different stack- and system-concepts for several hydrocarbons as fuel are simulated. The simulation results serve as base for the final evaluation of the stack- and system-design concerning operation and feasibility and show the capability of the concept to meet the demands listet above as high electrical system-efficiencies up to 70% and nearly efficiency-neutral CO2-separation.

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