Biomimetic Fabrication of Organic-Inorganic Composite Materials
This work deals with mimicking structural features found in nacre to fabricate composite materials as a tough ceramic material and to explore the mechanical properties. It is part of the work package D9 ôBiomimetic Ceramicsö of the Collaborative Research Centre 599 ôSustainable bioresorbable and permanent implants of metallic and ceramic materialsö of the DFG. Structural pattern found in nacre at micro level, so called ôbrick and mortarö assembly is formed in the presence of a mixture of proteins rich in acidic amino acids with aragonite. To mimic this hierarchical pattern, an appropriate inorganic material and an adhesive polymeric partner are the prerequisite. Specific polymers are required that can be used as crystallization controlling agents in order to synthesize inorganic platelets. For this purpose different phosphonic acid functional polymers and copolymers were synthesized. Properties of the basic polymer chains were altered by copolymerization with different monomers to get desired properties. The reactivity parameters of the copolymerizing units were also established. Furthermore a mussel adhesive protein mimic was also synthesized with dopamine functionality. These polymers were tested at Leibniz University Hannover for the controlled crystallization of hydroxyapatite, with a close resemblance to natural bone material and zirconium hydrogenphosphate hydrate, a biocompatible material which layered morphology. Nanoparticles or platelets, respectively, of these inorganic materials were obtained. Layered composites of zirconium hydrogenphosphate hydrate (ZrP) platelets and chitosan were prepared by layer-by-layer assembly. The growth and structural features of the composite films were studied along with their mechanical properties with reference to the number of dipping cycles, concentration and pH. Another composite was fabricated mimicking mussel proteins as organic component. A composite was prepared by LbL assembly using alumina platelets and hydroxyethyl starch modified with dopamine. Resulting composites have shown morphological similarities as found in nacre micro structure. For composites structure-property-relationships were identified. The thickness of the composites was measured with profilometer while structural details were elucidated with SEM. The mechanical properties of the fabricated composites were investigated with nanoindentation in cooperation with Max-Planck Institute for Metals Research Stuttgart.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Nachbildung der strukturellen Charakteristika von Perlmutt, um auf diese Art harte Keramiken herzustellen und deren mechanische Eigenschaften zu untersuchen. Sie wurde im Rahmen des Projektes D9 „Biomimetische Keramiken“ des Sonderforschungsbereiches 599 „Zukunftsfähige bioresorbierbare und permanente Implantate aus metallischen und keramischen Werkstoffen“ der DFG durchgeführt. In der Natur entsteht die Struktur von Perlmutt, die mit einem Gefüge aus Ziegeln und Mörtel verglichen werden kann, aus Aragonit in Gegenwart eines Proteingemisches. Die Voraussetzung zur Nachahmung dieser hierarchischen Strukturen sind somit ein anorganisches Material mit entsprechender Geometrie und ein als Matrix dienendes haftfähiges Polymer. Zur Synthese der anorganischen Plättchen werden spezielle Polymere benötigt, die die Kristallisation kontrollieren. Daher wurden zunächst verschiedene Polymere mit dazu geeigneten Phosphonsäuregruppen synthetisiert. Die Eigenschaften der Polymerkette können hierbei durch die Copolymerisation mit unterschiedlichen Comonomeren verändert werden. Weiterhin wurde ein Copolymer mit der adhärierenden Dopamin-Einheit aus Muschel-Proteinen synthetisiert. Die hergestellten Polymere wurden an der Leibniz Universität Hannover zur kontrollierten Kristallisation von Hydroxylapatit, das dem natürlichen Knochen ähnelt, und Zirkonium (hydrogenphosphat)hydrat, einem biokompatiblem Material mit schichtartiger Morphologie, eingesetzt. In Abhängigkeit des eingesetzten kristallisationskontrollierenden Polymers wurden aus den anorganischen Materialien Nanopartikel oder Plättchen erhalten. Anschließend wurden aus den Zirkonium (hydrogenphosphat)hydrat-Plättchen und Chitosan schichtweise aufgebaute Komposite mit Hilfe des Layer-by-Layer Verfahrens hergestellt. Das Wachstum und die Struktur sowie die mechanischen Eigenschaften wurden in Abhängigkeit von der Anzahl der Dip-Zyklen, Konzentration und pH-Wert untersucht. Des Weiteren wurde ein Komposit mit dem nachgeahmten Muschel-Protein als organische Komponente erzeugt, indem mit Dopamin modifzierte Hydroxyethylstärke und Aluminiumoxid-Plättchen im Layer-by-Layer-Verfahren zusammengefügt wurden. Dieses zeigt morphologische Ähnlichkeiten zu der Mikrostruktur von Perlmutt. Die Schichtdicken der Komposite wurden mit einem Profilometer bestimmt und die strukturellen Details konnten an Hand von REM-Aufnahmen aufgeklärt werden. In Kooperation mit dem Max Planck Institut für Metallforschung in Stuttgart wurden die mechanischen Eigenschaften der Komposite mit Hilfe von Nanoindentation charakterisiert. Für die Komposite wurden Abhängigkeiten zwischen der Struktur und den Eigenschaften festgestellt.
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