Elektronische Struktur von antiferromagnetischen UN und UPtGe Einkristallen aus optischer und magnetooptischer Spektroskopie
In der vorliegenden Arbeit wurden die komplexen Tensoren der optischen Leitfähigkeit von antiferromagnetischen UN- und UPtGe- Einkristallen bestimmt. Die Diagonalelemente des optischen Leitfähigkeitstensors wurden überwiegend bei Photonenenergien von 1 bis 32 eV mit Hilfe von Ellipsometrie ermittelt, z.T. auch bis 6 meV mit Hilfe von FT-IR-Spektroskopie. Der zur Berechnung der Nebendiagonalelemente benötigte komplexe polare magnetooptische Kerr-Effekt wurde in der Hochmagnetfeldanlage der Technischen Universität Braunschweig (HMFA) bei hohen Feldern und tiefen Temperaturen zwischen 1 und 5 eV gemessen. Aus den experimentell ermittelten optischen und magnetooptischen Eigenschaften wurde jeweils ein Modell der elektronischen Zustandsdichte von UN und UPtGe entworfen. Hierbei ist bei UN besonders das Lokalisierungsverhalten der 5f-Elektronen von Interesse. Aus der Literatur ist bekannt, dass die 5f-Elektronen der schwereren Uranmonopniktide eher lokalisiert sind, während die der leichteren eher itinerant sind. Somit wäre für UN ein itinerantes Verhalten zu vermuten, jedoch wurden in einigen Arbeiten Hinweise auf eine duale Natur (d.h. sowohl itinerante als auch lokalisierte Zustände) der 5f-Elektronen gefunden. Die Ergebnisse dieser Arbeit sprechen wiederum für eher itinerante 5f-Zustände. Die optischen und magnetooptischen Eigenschaften von UN werden mit denen anderer Uranmonopniktide sowie von CeN, die aus der Literatur bekannt sind, verglichen und diskutiert. Das optisch anisotrope UPtGe ist ein Material mit einer außergewöhnlichen Kristall- (nichtzentrosymmetrische, orthorhombische EuAuGe-Struktur) und Spinstruktur. Letztere ist inkommensurabel und zykloidal, was in 5f-Systemen bisher äußerst selten beobachtet wurde. Es hat bemerkenswerte elektrische und magnetische Eigenschaften. Die elektronische Struktur von UPtGe ist bislang noch sehr wenig erforscht, so dass diese erste experimentelle Bestimmung derselben eine spätere Bandstrukturrechnung überprüfen kann.
The aim of this thesis was to determine the complex tensors of the optical conductivity of antiferromagnetic UN and UPtGe single crystals. The diagonal elements of the conductivity tensor were obtained with spectroscopic ellipsometry in the photon energy range from 1 up to 32 eV, and partly with FT-IR spectroscopy down to 6 meV. In order to calculate the off-diagonal elements, the complex polar magneto-optical Kerr-effect was measured between 1 and 5 eV at high fields and low temperatures in the Magnetic High-Field Laboratory (HMFA) of the Technical University of Braunschweig. Models of the electronic density of states for UN and UPtGe were drawn from the measured data. In UN, the degree of localisation of the 5f electrons is of special interest. According to the literature, 5f electrons are more localised in the heavier and more itinerant in the lighter uranium monopnictides. Thus, the 5f electrons in UN are expected to have an itinerant character, but indications for a dual nature of the 5f states (i.e. both localised and itinerant states) are reported in some references. The results of this work speak for itinerant states. The optical and magneto-optical properties of UN are discussed in comparison with those of other uranium monopnictides and CeN which are known from literature. The optical anisotropic UPtGe has an extraordinary crystal- (non-centrosymmetric orthorhombic EuAuGe structure) and spin-structure. The latter is incommensurable and cycloidal which is very rarely observed in actinide systems. The electric and magnetic properties of this material are remarkable, but the electronic structure of UPtGe is not much investigated. This first experimental determination of the electronic structure can be used to proof a later calculation of the band structure.
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