Untersuchungen zu Reaktionsverlauf und Kinetik der katalytischen Nitratreduktion

Nitrat und Nitrit werden mittels bimetallischer Palladium-Katalysatoren selektiv zu Stickstoff reduziert. In dieser Arbeit wurde ein für die entsprechenden Untersuchungen geeignetes Multiphasen-Reaktorsystem konstruiert, aufgebaut und charakterisiert. Erstmalig konnte der Reaktionsverlauf der katalytischen Nitrat- und Nitritreduktion einschließlich der Gasphase verfolgt werden. PdCu-, PdSn-, und PdIn-Katalysatoren wurden untersucht. Für die kinetischen Untersuchungen der Nitratreduktion wurden die drei Katalysatorsysteme hinsichtlich ihrer Aktivität, Selektivität und der intermediären Nitrit- und N2O-Freisetzung in Abhängigkeit vom pH-Wert getested.Neben dem pH-Wert wurden die Nitrat- bzw. Nitrit-Anfangskonzentration und der Wasserstoffpartialdruck variiert. Für den Nitratabbau am PdSn-Katalysator konnte eine Formalkinetik aufgestellt werden. Der Einfluß des Wasserstoffpartialdruckes wurde im Bereich von 60 - 8000 mbar untersucht. Die Selektiviät steigt auf mehr als 99 % bei 60 mbar bei einer Aktivität von 100 mg Nitrat/g Kat. h (Umsatz >99 %). Intermediäres Nitrit konnte nicht gefunden werden. Bei 8000 mbar Partialdruck beträgt die Selektivität 95 % bei einer Aktivität von 280 mg Nitrat/g Kat. h (Umsatz >99 %). Die Stickstoffbilanz verschiedener Katalysatoren (PdCu, PdSn, Pd) wurde für die Reduktion von Nitrat, Nitrit und N2O mit Wasserstoff aufgenommen. Es zeigte sich, daß Stickstoff und Ammonium die einzigen Produkte der Reduktion von Nitrat bzw. Nitrit unter den Reaktionsbedingungen sind. Distickstoffmonoxid wird selektiv zu Stickstoff reduziert.