Thermodynamische Eigenschaften des Bleis in Lösungen der ozeanischen Salze

Die zunehmende Nutzung von Salzlagerstaetten als Untertagedeponien fuer Sonderabfaelle wirft die Frage auf, welche Gefaehrdung von dort abgelagerten Schadstoffen im Falle eines im Stoerfall denkbaren Loesungszutritts ausgehen kann. Um bei geochemischen Modellierungen der dabei auftretenden chemischen Reaktionen zukuenftig auch das Schwermetallion Pb2+ beruecksichtigen zu koennen, wurden in dieser Arbeit die notwendigen stoffspezifischen Parameter auf der Grundlage experimenteller Daten neu bestimmt. Ergaenzend zu Literaturdaten wurden Loeslichkeitsversuche in den Systemen Pb-M-Cl-H2O (M= Mg, Ca, Zn) und Pb-M-SO4-H2O (M= Na, K, Mg, Zn) sowie Pb,Na||Cl,SO4-H2O vorgenommen. Dabei kam es zur Entdeckung zweier bislang nicht beschriebener bleihaltiger Festphasen, PbCl2.PbSO4.2Na2SO4.5H2O und PbCl2.3MgCl2.19H2O. Quantitative Informationen ueber die Komplexbildung des Bleis mit Chlorid und Sulfat lieferten UV-spektroskopische Untersuchungen. Auf der Grundlage der gesammelten Daten wurden mit Hilfe eines neu entwickelten thermodynamischen Programmpakets Loeslichkeitskonstanten, Komplexbildungskonstanten und Pitzer-Koeffizienten fuer die Wechselwirkungen der Bleispezies mit den Ionen Na+, K+, Mg2+, Ca2+, Cl- , SO42- und Zn2+ be-rechnet. Mit diesem Parametersatz lassen sich sowohl die Komplexverteilungs- als auch die Loeslichkeitsgleichgewichte bleihaltiger Systeme gut nachvollziehen. Erstmals gelang es, die Bleikonzentrationsentwicklung bei der Auslaugung von Abfaellen mit natuerlichen, konzentrierten Salzlaugen befriedigend zu simulieren.