Longitudinal and Transverse Magnetization in Low-Dimensional Molecule-Based Quantum Magnets
In this thesis a detailed characterization of the magnetization of S = ½ antiferromagnetically coupled Heisenberg chains (S = 1/2 AFHC) with alternating local symmetry will be given. In contrast to the isotropic S = ½ Heisenberg chain, the case of an alternating local environment of the magnetic ion gives rise to a residual spin-orbit coupling with additional magnetization components parallel and perpendicular to an external magnetic field, an anisotropic field-induced spin excitation gap and new, particle-like excitations. These features demonstrate that the ground state magnetic properties of the ideal S = 1/2 AFHC are highly sensitive to even small disturbances. Via pulsed high-field magnetization investigations up to 53 T in the directions of maximum and zero spin excitation gap the different longitudinal magnetization components are established. A comparison of the experimental data with numerical and analytical calculations verifies the staggered S = ½ AFHC model on basis of an induced transverse staggered field by Oshikawa and Affleck. The existence of the transverse field together with a determination of the magnitude and temperature dependence of the transverse staggered magnetization is directly proven by means of microscopic NMR investigations. From the local susceptibility a giant spin canting is deduced, which is in excellent agreement with exact diagonalization calculations. Moreover, temperature dependent spin-lattice relaxation experiments are presented. The experimental data are discussed in context with recent ESR investigations, which have been interpreted in terms of breather and soliton excitations based on the quantum sine-Gordon field theory.
In dieser Arbeit wird eine umfassende Beschreibung der verschiedenen Magnetisierungskomponenten von S = ½ antiferromagnetisch gekoppelten Heisenbergketten (S = ½ AFHC) mit lokal alternierender Symmetrie gegeben. Im Gegensatz zur isotropen S = ½ Heisenbergkette führt die lokal alternierende Umgebung des magnetischen Ions zu einer verbleibenden Spin-Bahn Wechselwirkung und damit zu zusätzlichen Magnetisierungskomponenten parallel und senkrecht zu einem externen Magnetfeld, sowie zu einer anisotropen Spinanregungslücke mit neuartigen Teilchen-ähnlichen Anregungen. Diese Phänomene demonstrieren, dass die Grundzustandseigenschaften der idealen S = ½ AFHC sehr sensitiv auf kleine Störungen reagieren. Mit Hilfe von gepulsten Hochfeldmagnetisierungsexperimenten bis 53 T in Richtung der maximalen und minimalen Spinanregungslücke können die verschiedenen Magnetisierungskomponenten parallel zu einem externen Feld ermittelt werden. Ein Vergleich der experimentellen Ergebnisse mit numerischen und analytischen Rechnungen belegen das von Oshikawa und Affleck vorgeschlagene Modell einer gestaggerten S = ½ AFHC auf Basis eines induzierten senkrechten gestaggerten Feldes. Mittels der mikroskopischen Methode der NMR wird ein direkter Beweis für die Existenz des am Ionenort wirkenden senkrechten Feldes erbracht, sowie auch die Größe und Temperaturabhängigkeit der senkrechten gestaggerten Magnetisierung vollständig ermittelt. Aus der lokalen Suzeptibilität kann eine "gigantische" Spinverkantung extrahiert werden, welche in exzellenter Übereinstimmung mit Rechnungen auf Basis der exakten Diagonalisierung ist. Darüber hinaus werden temperaturabhängige Spin-Gitter Relaxationsuntersuchungen präsentiert. Diese experimentellen Daten werden in Zusammenhang mit kürzlich durchgeführten ESR Untersuchungen diskutiert, welche hinsichtlich Breather- und Solitonenanregungen auf Basis der Quanten Sine-Gordon Feldtheorie interpretiert wurden.
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